Effect of dissolved oxygen concentration on dynamic strain aging and stress corrosion cracking of SUS304 stainless steel under high temperature pressurized water

広田 憲亮; 中野 寛子; 藤田 善貴; 武内 伴照; 土谷 邦彦; 出村 雅彦*; 小林 能直*

The IV International Scientific Forum "Nuclear Science and Technologies"; AIP Conference Proceedings 3020, p.030007_1 - 030007_6, 2024/01

https://doi.org/10.1063/5.0192888

沸騰水型原子炉を模擬した高温高圧水中環境下では、溶存酸素量(DO)の変化により動的ひずみ時効(DSA)と粒界型応力腐食割れ(粒界SCC)がそれぞれ発生する。これらの現象の違いを明確に理解するために、その発生メカニズムを整理した。その結果、SUS304ステンレス鋼では、DOが1ppb未満の低濃度では粒内割れによるDSAが発生し、DOが1008500ppbでは表面の酸化膜形成によりDSAは抑制されることがわかった。一方、DOが20000ppbまで上昇すると、皮膜が母材から剥離し、母材の結晶粒界に酸素元素が拡散し、粒界SCCが発生した。これらの結果から、DSAや粒界SCCによるクラック発生を抑制するためには、最適なDO濃度を調整する必要があることが示唆された。

Numerical simulation of oxygen infusion into desaturation resulting from artificial openings in sedimentary formations

宮川 和也; 青柳 和平; 赤木 俊文*; 山本 肇*

第15回岩の力学国内シンポジウム講演論文集(インターネット), p.609 - 614, 2021/01

高レベル放射性廃棄物の地層処分場の掘削により、坑道周辺岩盤の損傷や溶存ガスの発生等による不飽和領域の形成といった掘削影響領域が生じる。当該領域では、坑道内の大気が岩盤内に侵入し、岩盤や地下水が還元状態から酸化状態に変化する可能性がある。北海道幌延地域に位置する幌延深地層研究センターの地下施設ではこれまでに、坑道周辺の掘削影響領域における酸化の兆候は確認されていない。その理由として、地下水中の溶存ガスが遊離することで、岩盤内への酸素の侵入を抑制している可能性が指摘されている。本研究では、溶存ガスや地下水の移流・拡散を考慮した気液二相流解析を実施し、岩盤中への酸素の侵入メカニズムについて検討した。その結果、地下水中に含まれる溶存ガス量と岩盤の透水性が酸素の侵入に及ぼす影響は、同程度であることが分かった。坑道内の湿度が低下した場合、掘削損傷領域中の飽和度が大きく低下し、溶存ガスが多く含まれるような条件においても、岩盤中に比較的多くの酸素が侵入する結果が得られた。幌延の地下施設では、吹付コンクリートが岩盤壁面の湿度を高い状態で維持し、さらに酸素との接触を低減させていると考えられる。吹付コンクリートが無い場合は、坑道内の湿度は季節変動や換気状況により低下し、酸素が岩盤内に侵入すると考えられるが、実際の地下環境では黄鉄鉱の酸化反応などにより酸素が消費されると考えられる。

福島第二原子力発電所3号機シュラウドサンプル(2F3-H6a)に関する調査報告書(受託研究)

福島第二3号機シュラウドサンプル調査実施チーム

JAERI-Tech 2004-044, 92 Pages, 2004/05

JAERI-Tech-2004-044.pdf:15.18MB

本報告は、福島第二原子力発電所3号機炉心シュラウド下部リングH6a溶接部外側から採取したき裂を含む材料サンプル(東京原子力株式会社が平成13年度に実施した調査の際に日本核燃料開発株式会社に保管した試料の一部)について、日本原子力研究所が第三者機関として東海研究所の照射後試験施設(ホットラボ等)において各種の検査・評価を実施し、き裂発生の原因究明に資する知見を取得することにより、調査結果の透明性を確保することを目的として実施した。本調査の結果、以下のことが明らかとなった。(1)き裂は溶接金属から約3~9mm離れた位置に3箇所観察され、最大深さは約8mmであった。(2)2箇所のき裂破面を観察した結果、き裂破面のほぼ全面が粒界割れであったが、き裂開口部には約300m範囲に粒内割れが観察された。(3)表面から約500m深さまで、最高Hv400を超える硬化層が形成されていた。また、溶接金属から約3mmまでの表面層には溶接熱影響による軟化が見られた。(4)き裂の内部には、開口部からき裂の先端までほぼ全体にわたり酸化物が観察され、その酸化物は主として鉄の酸化物であった。(5)合金中に主要元素濃度の揺らぎが見られたが、き裂との間に相関性は認められなかった。本調査の結果と、溶接によりき裂付近に発生していたと考えられる引張残留応力及び炉水の溶存酸素濃度等を考慮すると、き裂は炉心シュラウド下部リング外表面の加工層において主として粒内型の応力腐食割れ(SCC)により発生後、SCCとして結晶粒界を経由して進展したと結論される。

柏崎刈羽原子力発電所1号機シュラウドサンプル(K1-H4)に関する調査報告書(受託研究)

シュラウド・再循環系配管サンプル調査チーム

JAERI-Tech 2004-011, 64 Pages, 2004/02

JAERI-Tech-2004-011.pdf:14.65MB

東京電力(株)柏崎刈羽原子力発電所1号機では、第13回定期検査中に、原子力安全・保安院の指示でシュラウド溶接部の目視点検を実施し、原子炉圧力容器内のシュラウド中間部胴溶接部H4にひび割れが確認された。本調査は、東京電力(株)が日本核燃料開発(株)にて実施するき裂を含む材料サンプル調査・評価に関して、原研が第三者機関として調査計画の策定段階から加わり、調査中には随時試験データの評価や試験現場への立会を実施し、最終的に得られた調査データを入手し、原研独自の調査報告書を作成することにより、調査の透明性を確保することを目的として実施した。本調査の結果、溶接残留応力及び炉水中の溶存酸素濃度を考慮すると、き裂は、浅い加工層を有する表面で応力腐食割れ(SCC)により発生した後、SCCとして内部へ分岐しながら結晶粒界を経由して3次元的に成長し、き裂の一部は溶接金属内部へ進展していったと結論される。

Development of analytical method and study about microstructure of oxide films on stainless steel

根本 義之; 三輪 幸夫; 菊地 正彦; 加治 芳行; 塚田 隆; 辻 宏和

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(9), p.996 - 1001, 2002/09

https://doi.org/10.3327/jnst.39.996

本研究ではステンレス鋼表面酸化層の表面形状を原子間力顕微鏡(AFM)及び走査型電子顕微鏡(FE-SEM)を用いて評価した。また酸化層の断面をFE-SEMで観察した。酸化層の微細構造観察のために集束イオンビーム装置(FIB)を用いて薄膜試料を作製し、透過型電子顕微鏡(FE-TEM)により観察を行い、エネルギー分散型X線分光装置(EDS)で化学組成の分析を行った。これらの実験によりステンレス鋼表面酸化皮膜の微細構造及び化学組成がナノスケールで評価された。さらにその結果から、酸化皮膜生成に及ぼす合金へのシリコン(Si)添加の影響及び、高温高圧水中の溶存酸素濃度の影響について評価した。

Neptunium migration involving oxidation-reduction reactions in engineered barriers

J.Ahn*; 中山 真一

Proc. of the 3rd Int. Symp. on Advanced Nuclear Energy Research; Global Environment and Nuclear Energy, 10 Pages, 1991/00

Npが鉄や溶存酸素(DO)との酸化還元反応を伴いながら、オーバーパックと緩衝材(ベントナイト)とから構成される人工バリア中を拡散する現象を解析した。地下水のpHが9のように高いと、DOはFeと素早く反応し消費されるため、固化体表面にまで到達しない。従って、固化体から放出されるNpは、溶解度が低く吸着力の高いNp(IV)である。一方、地下水のpHが6.5のように低いと、DOは固化体表面にまで達し、固化体周辺を酸化性雰囲気にするため、固化体から放出されるNpは、吸着力が小さく、溶解度が高いNp(V)である。DOの存在を無視し、Np(IV)が固化体から放出されると仮定すると、工学バリアからのNpの放出について非常に楽観的評価につながる可能性がある。

Effect of grain refinement on dynamic strain aging in SUS304L stainless steel under high temperature pressurized water

広田 憲亮; 近藤 啓悦; 中野 寛子; 藤田 善貴; 武内 伴照; 井手 広史; 土谷 邦彦; 小林 能直*

no journal, , 

原子力分野では、沸騰水型原子炉のシュラウドや加圧水型原子炉の再循環系配管で動的ひずみ老化(DSA)が確認されている。この現象は、材料の加工硬化速度を増加させ、延性の低下を引き起こす。Rodriguezは、ステンレス鋼を用いると、この加工硬化が結晶粒の微細化に伴って増加し、DSAが発生しやすくなることを報告している。本研究の目的は、超微細粒SUS304L(UFGS)を用いて、原子炉を模擬した高温加圧水(HTPW)環境におけるDSAに及ぼす結晶粒微細化の影響を評価することである。UFGSを熱処理して粒径を0.59mから68.6mに調整し、0.2%耐力に対するホール-ペッチ則の整理を行った。本研究で得られたk値は、これまでSUS304Lで得られていた参考値とほぼ同様であった。破壊ひずみに及ぼす粒径の影響について、大気中の引張試験と溶存酸素1ppb未満の条件下で598K/15MPaのHTPW環境での低歪速度引張試験(SSRT)との比較を行うと、粒径が粗くなるにつれ、大気中よりもHTPW下において破壊ひずみが小さくなることが示された。HTPWの破壊後の顕微鏡写真では、28.4m以下の粒径材で延性破壊面が観察された。しかし、粒径が68.6mまで粗くなると、全破断面の半分以上が脆性破壊となった。HTPW下で粒径0.59mの材料では、試料の破断断面において{111}/3境界の対応粒界が多く観察された。しかし、粒径が68.6mまで粗大化すると、これらの分布はほとんど観察されなくなった。したがって、HTPW下で微細粒ステンレス鋼においてDSAによる亀裂伝播が抑制された原因は、{111}/3境界による転位蓄積の緩和によるものと推察される。